Cette thèse porte sur la modélisation multi-échelle des réactions en catalyse hétérogène de polyols sur une surface de platine 111, en phase aqueuse. Ce travail s’inscrit dans l’utilisation de la biomasse lignocellulosique. Les réseaux réactionnels issus du traitement de cette matière première sont très grands en taille, et en complexité. D’autre part, la nature même des molécules la composant impose une chimie en phase aqueuse. Il n’est donc pas possible de cartographier l’ensemble des ces chemins réactionnels avec des méthodes de calcul ab initio, tant les conditions aqueuses et le grand nombre de simulations que cela impliquerai demanderaient d’effort computationnel.
Le changement d’échelle de simulation peut répondre à ce problème. Nous avons ainsi développé un modèle d’additivité par groupes permettant la prédiction des propriétés thermodynamiques de réactions de polyols sur platine 111 en phase aqueuse, à partir de la seule structure topologique des réactifs. Ce modèle a été construit sur un jeu de données issus de calculs en théorie de la fonctionnelle de la densité. Nous avons également étudié la cinétique de réactions de mêmes types, afin d’en prédire l’énergie d’activation à partir de leur thermodynamique. En parallèle, nous avons décrit l’influence de la micro-solvatation par rapport à un modèle de solvant implicite sur la réactivité d’alcools sur platine 111, ce qui couplé avec le modèle d’additivité par groupe permettra des simulations micro cinétiques complètes. Enfin, la réactivité des isomères du butanediol a été traitée afin de comprendre l’influence de l’espacement des fonctions alcools sur la réactivité d’un polyol.
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