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Agenda de l'ENS de Lyon

Solvation and adsorptions at the solid / water interface : developments and applications

Date
ven 25 juin 2021
Horaires

14h00

Intervenant(s)

Soutenance de M. Paul CLABAUT sous la direction de Mme Carine MICHEL

Organisateur(s)
Langue(s) des interventions
Description générale

Cette thèse étudie l'impact de la solvatation sur l'adsorption à l'interface solide/eau et présente des développements méthodologiques afin d'expliquer et de reproduire de manière réaliste ces effets au sein d'études théoriques.

Elle présente le développement du programme SolvHybrid, conçut pour évaluer la différence d'énergie libre de solvatation associée à l’adsorption d’une molécule à l'interface eau/Pt(111). SolvHybrid s’appuie sur une description hybride QM/MM et la méthode de l'intégration thermodynamique. Ses prédictions sont validées par des données expérimentales. L’extension de son domaine d'application à d’autre métaux et de sa précision nécessite des développements supplémentaires.

Le champ de force GAL19 est proposé pour simuler les interactions eau/métal noble. Il reproduit avec une grande précision les énergies d'adsorption de molécules d'eau sur 10 surfaces métalliques (100) ou (111) de Cu, Ag, Au, Pd ou Pt ainsi que sur des surfaces imparfaites et des nanoparticules. On propose également une décomposition de l'énergie totale DFT d'adsorption de différent modèles de couches d'eau sur des surfaces métalliques qui démontre l’importance de la polarisation et du transfert de charges dans l’adsorption, une piste pour de futurs développements de champs de force.

On étudie ensuite les surfaces d’oxydes métalliques pour leur tendance à modifier leur surface dans l’eau. On démontre par une étude de métadynamique le rôle de la modification de structure de l'eau en présence d'adsorbat dans le processus d’hydrolyse de l’alumine. On propose ensuite un parangonnage de méthodes pour étudier le complexe problème de l'adsorption de l'éthanol sur l'alumine dans l'eau.

Gratuit

Mots clés

Disciplines