Caractérisation de spins et de défauts diélectriques d'une cohérence de l'ordre de la microseconde avec des circuits supraconducteurs

Résumé de la thèse

La détection d'ensembles de dipôles électriques et magnétiques est un outil fondamental en physique, chimie et biologie. Dans cette thèse, nous combinons des circuits supraconducteurs micro-ondes à faibles pertes avec des techniques spectroscopiques avancées pour sonder des échantillons paramagnétiques et des défauts diélectriques à des températures de l'ordre du millikelvin. Dans ce régime, la polarisation entière, les amplificateurs à la limite quantique et les résonateurs supraconducteurs à largeur de raie étroite permettent d'augmenter considérablement la sensibilité. Ces capacités permettent même d'étudier des défauts diélectriques individuels au sein même des matériaux des circuits. Dans le contexte de la résonance de spin électronique (ESR), les plateformes hybrides spin-supraconductrices ont déjà atteint la détection de spin unique et des volumes d'échantillons inférieurs au picolitre.

Dans une première expérience, nous avons observé pour la première fois l'émission d'échos de Hahn provenant de défauts diélectriques dans un amplificateur paramétrique à onde progressive de Josephson, un amplificateur quantique largement utilisé. Ces échos, émis pour des puissances d’impulsions de contrôle proches du seuil de saturation de l'amplificateur, peuvent dégrader les performances du dispositif. À l'aide de séquences d'impulsions standard, nous avons caractérisé leur dynamique, ce qui nous a permis d'estimer la densité des défauts dans les couches diélectriques du dispositif et de quantifier leur impact sur le fonctionnement de l'amplificateur.

Dans une deuxième expérience, nous avons relevé le défi d'étendre la détection ESR de haute sensibilité à des ensembles de spins arbitraires, qui peuvent être très désordonnés et présenter des temps de cohérence courts. Alors que les résonateurs supraconducteurs à facteur de qualité élevé offrent une sensibilité exceptionnelle, leurs longs temps de décroissance empêchent l'étude des spins à déphasage rapide. Pour surmonter ce problème, nous avons développé un résonateur à accord dynamique basé sur l'inductance cinétique du nitrure de niobium-titane (NbTiN), un alliage supraconducteur résistant aux champs magnétiques. À l'aide d'impulsions de courant continu rapides, nous avons accordé la largeur de raie du résonateur à l'échelle de la microseconde tout en préservant ses performances ESR. Nous avons évalué le spectromètre en effectuant une spectroscopie résolue en temps sur un échantillon de 20 picolitres d'α,γ-bisdiphénylène-β-phénylallyle à des températures de l'ordre du millikelvin, obtenant une sensibilité inférieure d'un seul ordre de grandeur à celle des expériences de pointe sur des ensembles hautement cohérents.

Nos résultats établissent une plateforme ESR polyvalente fonctionnant à des températures de l'ordre du millikelvin, avec des applications potentielles allant de la caractérisation des matériaux à la détection d'électrons non appariés dans des cellules biologiques individuelles.

Superconducting circuits for characterizing spins and charge defects with microsecond coherence

The detection of electric and magnetic dipole ensembles is a fundamental tool across physics, chemistry, and biology. Here, we combine low-loss microwave superconducting circuits with advanced spectroscopic techniques to probe paramagnetic samples and dielectric defects at millikelvin temperatures. In this regime, full polarization, quantum-limited amplifiers, and superconducting resonators with narrow linewidths enable a dramatic boost in sensitivity. Such capabilities even allow the study of individual dielectric defects within the circuit materials themselves. In the context of electron spin resonance (ESR), hybrid spin–superconducting platforms have already reached single-spin detection and sub-picoliter sample volumes.

In our first experiment, we observed—for the first time—the emission of Hahn echoes from dielectric defects in a Josephson Traveling-Wave Parametric Amplifier, a widely used quantum-limited amplifier. These echoes, triggered at drive powers close to the amplifier’s saturation threshold, can degrade device performance. Using standard pulse sequences, we characterized their dynamics, allowing to estimate the defect density in the device dielectric layers and to quantify their impact on amplifier operation.

In a second experiment, we addressed the challenge of extending ESR detection to arbitrary spin ensembles, which may be highly disordered and exhibit short coherence times. While high-quality factor superconducting resonators offer exceptional detection sensitivity for spins, their long ring-down times hinder the study of rapidly dephasing spins. To overcome this, we developed a dynamically tunable resonator based on the kinetic inductance of Niobium–Titanium–Nitride (NbTiN), a superconducting alloy resilient to magnetic fields. Using fast DC current pulses, we tuned the resonator linewidth on the microsecond timescale while preserving their performance for ESR detection. We benchmarked the spectrometer by performing time-resolved spectroscopy on a 20-picoliter sample of α,γ-bisdiphenylene-β-phenylallyl  at millikelvin temperatures, achieving a sensitivity only one order of magnitude below state-of-the-art experiments on highly coherent ensembles.

Our results establish a versatile ESR platform operating at millikelvin temperatures, with potential applications ranging from materials characterization to the detection of unpaired electrons in single biological cells.