Étude du désordre structurel, magnétique et morphologique au sein de materiaux paramétiques par RMN du solide et calculs théoriques

Résumé de la thèse

La conception de nouveaux matériaux nécessite une compréhension détaillée de leur structure à différents niveaux, et la spectroscopie par résonance magnétique nucléaire (RMN) est un outil puissant pour sonder cette structure à l’échelle atomique. Cependant, les spectres RMN des matériaux paramagnétiques sont particulièrement complexes mais sont également riches en informations sur l’environnement local, la structure électronique et les propriétés magnétiques. L’interprétation de ces spectres devient plus délicate lorsque les matériaux présentent un fort degré de désordre, conduisant à une grande diversité d’environnements atomiques. En combinant des expériences de RMN avancées à des calculs de structure électronique et à des approches numériques dédiées, ce travail montre comment transformer ces signaux complexes en informations structurales quantitatives. Cette démarche permet notamment de déterminer la structure locale de différents matériaux, d’identifier les sites actifs de catalyseurs hétérogènes et de caractériser la morphologie des grains au sein de poudres polycristallines.

Investigation of Structural, Magnetic and Morphological Disorder in Paramagnetic Materials Using Solid-State NMR and Theoretical Calculations

Designing new functional materials requires a detailed understanding of their structure at different levels and solid-state nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy is a powerful tool for probing structure at the atomic scale. However, in paramagnetic materials, the resulting NMR lineshapes exhibit highly complex signals which are difficult to interpret, but which also harvest a wealth of valuable information.  Additional challenges arise when materials exhibit a high degree of disorder, leading to a distribution of atomic environments. By combining advanced NMR experiments with computer simulations, this work shows how such complex signals can be converted into detailed structural information. This approach was used to reveal the distribution of atoms in functional materials, identify the structure of active catalytic sites, and determine the size and shape of particles in powdered materials. These results demonstrate how NMR and computational methods can work together to improve the development of advanced materials for future technologies.