Les fractionnements isotopiques indépendants de la masse du Mo et du Sm : développement de traceurs pour la criminalistique nucléaire

Résumé de la thèse

La criminalistique nucléaire vise notamment à déterminer l’origine de matériaux uranifères dans le cadre de la lutte contre la prolifération nucléaire et le trafic illicite de matières nucléaires. Dans ce contexte, cette thèse explore le potentiel des anomalies isotopiques indépendantes de la masse (MIF) du samarium (Sm) et du molybdène (Mo) comme nouveaux traceurs des gisements d’uranium associés aux matériaux saisis. Ces signatures isotopiques, héritées de processus spécifiques, peuvent constituer une empreinte caractéristique des différents gisements.

Des méthodes analytiques de haute précision ont été développées pour mesurer ces signatures isotopiques et caractériser les processus qui les génèrent : effets de décalage en champ nucléaire (NFSE), production fissiogénique et capture neutronique. Nous avons notamment montré qu’une étape chromatographique de purification du Sm pouvait générer des signatures MIF artificielles, soulignant l’importance de maîtriser rigoureusement les protocoles analytiques.

L’étude de minerais et de concentrés miniers issus de nombreux gisements a permis d’identifier plusieurs composantes MIF et de démontrer que ces signatures sont conservées tout au long de l’amont du cycle du combustible. La combinaison des systèmes isotopiques du Mo et du Sm, dont les comportements géochimiques sont complémentaires, permet ainsi de discriminer la quasi-totalité des gisements étudiés, offrant un nouvel outil robuste pour l’attribution de provenance en criminalistique nucléaire.

L’approche a également été appliquée au gisement d’Oklo, révélant une nouvelle signature liée à ce contexte exceptionnel, la capture neutronique formant du 152Sm, et permettant d’étudier les paramètres de fonctionnement des réacteurs nucléaires naturels. 

Cette thèse démontre ainsi que les anomalies isotopiques indépendantes de la masse constituent une nouvelle génération de traceurs à haute résolution pour la traçabilité des matériaux et la compréhension des processus géologiques et nucléaires. 

Mass-independent isotope fractionation of Mo and Sm: development of tracers for nuclear forensics

The aims of nuclear forensics, among other objectives, to determine the origin of uranium-bearing materials in order to support efforts against nuclear proliferation and the illicit trafficking of nuclear materials. In this context, this PhD thesis investigates the potential of using mass-independent fractionation (MIF) isotope anomalies of samarium (Sm) and molybdenum (Mo) as new tracers for identifying the uranium deposits from which seized materials originated. These isotope signatures, which are inherited from specific geochemical and nuclear processes, may constitute the characteristic fingerprint of an individual uranium deposit.

High-precision analytical methods have been developed to measure these isotope signatures and to characterize the processes responsible for their generating them, including nuclear field shift effects (NFSE), fissiogenic production, and neutron capture. Notably, this study demonstrated that a chromatographic purification step for Sm can generate artificial MIF signatures, highlighting the importance of rigorous control of analytical protocols.

Investigating ores and uranium concentrates from numerous deposits enabled the identification of several MIF components and demonstrated that these signatures are preserved throughout the front end of the nuclear fuel cycle. Combining the use of Mo and Sm isotope systems, which have complementary geochemical behaviors, enables discrimination among nearly all the deposits studied, providing a robust new tool for provenance attribution in nuclear forensics. 

This approach was also applied to the Oklo natural nuclear reactor deposit, revealing a new MIF component associated with this remarkable environment, a neutron-capture signature forming 152Sm, and allowing the study of parameters of the natural nuclear reactors. 

This thesis therefore demonstrates that mass-independent isotope anomalies represent a new generation of high-resolution tracers for material provenance studies, as well as improving our understanding of geological and nuclear processes.