Soutenance de thèse de Camille DELARUE, sous la direction de Bruno REYNARD
Résumé de la thèse
La matière organique carbonée est un matériau omniprésent sur Terre et dans le milieu stellaire. Elle est constituée de carbone et d’hydrogène auxquels s’ajoutent des éléments volatils comme l’oxygène, le nitrogène, le soufre ou le phosphore. La principale caractéristique de la MOC est sa transformation chimique et structurelle lorsqu'elle est soumise à une augmentation de pression et de température. Pour caractériser la MOC, des échantillons expérimentaux chauffé entre 200 et 450~°C à moyenne pression (2-25~kbar) pendant plusieurs mois ont été analysés par microscopie électronique à balayage couplée à la spectroscopie de rayons X afin de quantifier la transformation chimique. Ces analyses ont servi à la calibration d’un modèle cinétique qui a permis de contraindre l’évolution de la MOC en fonction de la température pour des temps géologiques. Les résultats du modèle couplés à des mesures de compressions réalisées sur des charbons en cellule à enclume de diamants ont permis de définir une équation reliant la pression et la température à l’évolution de la densité de la MOC. Cette équation trouve une application très intéressante dans le cadre de l’évolution thermique des noyaux silicatés des corps glacés du système solaire. En complétant cette caractérisation par des mesures en spectroscopie Raman, le modèle a permis de développer un nouveau géothermomètre Raman pour les charbons. L’utilisation d’une source laser à 405~nm, en plus de la source communément utilisée à 532~nm, a permis de caractériser les échantillons les moins matures et d’améliorer la précision du géothermomètre pour les plus basses températures. Enfin, des mesures de densité, réalisées à partir d’un nouveau dispositif expérimental mettant en œuvre une mesure de densité par flottaison, sur des charbons naturels, sont venues compléter les mesures. Comparées au modèle, les mesures de densités sont proches des prédictions.
Experimental modelisation of terrestrial and extraterrestrial carbonaceous matter
Carbonaceous organic matter is ubiquitous on Earth and in the stellar environment.It consists of carbon and hydrogen, along with volatile elements such as oxygen, nitrogen, sulfur, and phosphorus. The main characteristic of carbonaceous organic matter is its chemical and structural transformation when subjected to increased pressure and temperature. To characterize carbonaceous organic matter, experimental samples heated between 200 to 450~°C at high-pressure for month were analyzed using scanning electron microscopy coupled with X-ray spectroscopy to quantify the chemical transformation. These analyses were used to calibrate a kinetic model that made it possible to constrain the evolution of the MOC as a function of temperature over geological time scales. The model results, combined with compression measurements performed on coal samples in a diamond anvil cell, made it possible to derive an equation relating pressure and temperature to changes in the density of the MOC. This equation has a very interesting application in the context of the thermal evolution of silicate cores in icy bodies in the solar system. By supplementing this characterization with Raman spectroscopy measurements, the model enabled the development of a new Raman geothermometer for coals. The use of a 405~nm laser source, in addition to the commonly used 532~nm source, made it possible to characterize less mature samples and improve the geothermometer’s accuracy at lower temperatures. Finally, density measurements of natural coals, performed using a new experimental setup that employs a buoyancy-based density measurement method, were used to complement the other measurements. These measurment were compared to the model predction and showed good agreement.
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