Soutenance de thèse de Karolina KOWALSKA sous la direction de Frédéric CHAPUT et la codirection de Frédéric LEROUGE
Résumé de la thèse
La technologie de détection des rayonnements fait partie intégrante de la vie quotidienne. Elle est notamment utilisée lors des radiographies médicales, des scanners CT et des contrôles de sécurité dans les aéroports. Ces systèmes critiques reposent sur des matériaux appelés scintillateurs, qui absorbent les rayonnements et les convertissent en lumière visible afin que des capteurs numériques puissent générer une image ou envoyer un signal.
Bien que les scintillateurs massifs conventionnels soient performants, ils restent coûteux et difficiles à produire. La nanotechnologie offre une solution grâce aux nanoscintillateurs, des particules nanométriques qui agissent comme des convertisseurs. De plus, ils peuvent être intégrés dans des écrans d'imagerie flexibles, des couches minces ou des capteurs légers, ouvrant ainsi la voie à de nouvelles perspectives d'évolution. Les orthophosphates de lanthanides ont été désignés comme l'un des candidats pour les nanoscintillateurs. Cependant, jusqu'à présent, leur utilisation était limitée par l'absence de méthodes de synthèse permettant de produire, via un procédé relativement simple, des matériaux purs, de haute qualité et dans la bonne phase cristalline.
Cette thèse répond à ce défi de fabrication en développant une méthode chimique fiable appelée synthèse solvothermale assistée par polyol. Ce procédé permet d'obtenir des nanocristaux purs et de haute qualité directement sous forme de dispersion liquide stable et transparente (solution colloïdale). Cette méthode est polyvalente et a été appliquée à diverses compositions d'orthophosphates de lanthanides, allant de lanthanides spécifiques à des systèmes dopés.
La principale réussite de cette étude est l'obtention de la phase pure souhaitée sans nécessiter de traitement thermique postérieur. De plus, les travaux ont été élargis à l'étude du comportement thermique de ces systèmes et de certains comportements systématiques tout au long de la série, ainsi qu'à leur influence sur la dynamique de croissance des cristaux.
En conclusion, ce travail fournit une voie de synthèse transférable à plus grande échelle pour produire des nanocristaux d'orthophosphates de lanthanides purs sous forme de solutions colloïdales stables. Cette plateforme sert de modèle de référence pour la fabrication de nanoscintillateurs et leur intégration dans des dispositifs médicaux et de sécurité fonctionnelle. Comme ces nanocristaux se présentent sous la forme d'un liquide stable, ils peuvent facilement servir de briques élémentaires polyvalentes pour des architectures avancées, notamment des écrans d'imagerie flexibles, des monolithes poreux, des aérogels et des nanocomposites hybrides.
Polyol-Assisted Solvothermal Synthesis of Lanthanide Orthophosphate Nanoparticles
Radiation detection technology is part of everyday life. It is used during medical X-rays, CT scans, and airport security screening. These critical systems rely on materials called scintillators, which absorb radiation and convert it into visible light so digital sensors can generate an image or send a signal.
While conventional, bulk-sized scintillators perform well, they are expensive and difficult to produce. Nanotechnology offers a solution through nanoscintillators — nanosized particles that act as converters. Additionally, they can be integrated into flexible imaging screens, thin films, or lightweight sensors, opening up even more opportunities for advancement. Lanthanide orthophosphates have been designated as candidates for nanoscintillators. However, up until now, their usage has been restricted because there were no synthetic methods that allowed the production of pure, high-quality materials in right phase through a relatively facile process.
This thesis resolves this manufacturing challenge by developing a reliable chemical method known as polyol-assisted solvothermal synthesis. This process yields high-quality, pure nanocrystals directly as a stable, transparent liquid dispersion (colloidal solution). The method is versatile and has been applied to various lanthanide orthophosphate compositions, ranging from particular lanthanides to doped systems.
The main achievement of the study is the production of the right pure phase without the need for post thermal treatment. Furthermore, the studies were extended to investigate the thermal behavior of the systems and some systematic behavior along the series, as well as their influence on the growth dynamics.
In conclusion, this work provides a scalable synthetic route to produce pure lanthanide orthophosphate nanocrystals as stable colloidal solutions. This platform serves as a benchmark blueprint for fabricating nanoscintillators and integrating them into functional medical and security devices. Because these nanocrystals exist as a stable liquid, they can easily serve as versatile building blocks for advanced architectures, including flexible imaging screens, porous monoliths, aerogels, and hybrid nanocomposites.
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