Les méthodes computationnelles quantiques (théorie de la fonctionnelle de la densité notamment) permettent d’explorer la réactivité de systèmes catalytiques complexes (hétérogènes ou homogènes) utilisés industriellement ou susceptibles de l’être. Le cours montre comment les approches quantiques modernes permettent :
- de comprendre la réactivité par le calcul de propriétés catalytiques (structure du site actif, effets de taille, morphologie, mécanismes)
- d’aider à l’interprétation de résultats expérimentaux (spectroscopie, cinétique)
- de prédire des propriétés clefs pour optimiser de nouveaux catalyseurs.
Le cours aborde de nombreuses études de cas illustrant des systèmes catalytiques d’intérêts industriels : surfaces de métaux, d’oxydes, sulfures, zéolithes, agrégats métalliques supportés, systèmes organométalliques… et réactions associées (hydrogénation, hydrogénolyse, désulfuration, isomérisation, craquage, oligomérisation, …)
L’objectif est d’acquérir des compétences pour comprendre et mettre en œuvre les techniques de modélisation de catalyseurs en soutien à l’approche expérimentale.
Plan du cours
Le cours présentera les différents aspects suivants :
- Rappels fondamentaux : théorie de la fonctionnelle de la densité (généralité), approches orbitalaires et structures de bandes en surface
- Choix de modèles pertinents pour la description des sites actifs : moléculaires (organométalliques), périodiques (surfaces catalytiques)
- Calculs de propriétés clefs pour la catalyse : structurales, morphologiques, spectroscopiques (fréquences, déplacements chimique…), thermodynamiques et cinétiques (états de transition, énergie d’activation, profils réactionnels)
- Modélisation micro-cinétique et multi-échelle
- « Catalysis by design » : vers la prédiction de descripteurs quantiques et relation structure-activité
