Liens transverses ENS de Lyon

Agenda de l'ENS de Lyon

Ab initio modeling of dense water ices at extreme conditions of pressure and temperature / Modélisation ab initio des glaces d'eau en conditions extrêmes de pression et de température

Soutenance de thèse

Mercredi 05 juil 2017
14h00
Soutenance de thèse de M.Jean-Alexis HERNANDEZ du Laboratoire de Géologie de Lyon sous la direction de M. Razvan CARACAS

Intervenant(s)

Soutenance de thèse de M.Jean-Alexis HERNANDEZ du Laboratoire de Géologie de Lyon sous la direction de M. Razvan CARACAS

Description générale
Dans les planètes de glace, des interactions complexes sont attendues à l’interface entre le noyau rocheux, composé de silicates et d’oxydes, et le manteau de glace, composé d’un mélange eau – méthane – ammoniac. L’hydratation des silicates produit des sels (MgSO4, NaCl, KCl) qui, lorsqu’ils sont mélangés avec la glace, peuvent changer considérablement ses propriétés. Dans cette thèse, nous
étudions la stabilité et les propriétés des glaces d’eau de haute pression et de haute température comportant ou non des inclusions de NaCl dans leur structure cristalline. Nous utilisons une approche théorique basée sur des dynamiques moléculaires ab initio ce qui nous permet de nous placer dans les conditions thermodynamiques propres aux intérieurs de ces exoplanètes océans. Dans ces conditions, les atomes d’oxygène forment un sous-réseau cubique volume-centré, et les différentes phases sont déterminées par la position et la dynamique des atomes d’hydrogène. En fonction des conditions thermodynamiques, le sous-réseau d’hydrogène subit de profondes transformations ce qui affecte considérablement la conductivité ionique et les propriétés élastiques de la glace.
En analysant la dynamique des liaisons entre hydrogènes et oxygènes, nous reportons la présence de la phase plastique de la glace entre 7 et 15 GPa à 600 K. À plus haute pression, nous retrouvons la séquence de transition caractéristique de la symétrisation des liaisons hydrogènes (glace VII – glace VII’ – glace X). Nous montrons que le domaine de stabilité de la glace VII se ferme à 750 K and 15 GPa.
Au-dessus de 1000 K, plusieurs transitions de phases associées avec la symétrisation des liaisons hydrogènes découpent le domaine superionique. À 1600 K et 52 GPa, une transition de phase du premier ordre sépare la glace superionique VII’’ de la glace superionique VII’; à 70 GPa, la diffusion protonique stoppe dans la glace VII’; à 100 GPa, la symétrisation des liaisons hydrogènes est complète ce qui définit la glace X. Au-dessus de 1800 K, cette séquence de transitions de phases se produit dans le domaine superionique. Ensuite, nous calculons l’énergie libre de Gibbs de H2O et des glaces salées le long de l’isotherme 1600 K. Dans ce calcul, nous prenons en compte l’entropie vibrationnelle ainsi que l’entropie configurationnelle. Nous montrons que jusqu’à 5.88 % en masse de NaCl peuvent être inclus dans la structure de la glace. L’inclusion des ions Na+ et Cl- stimule le désordre orientationel des molécules d’eau par rapport à la glace d’eau pure. À partir de 2.5 % en masse de NaCl, la conduction superionique s’étend à l’ensemble de la gamme de pression étudiée, c’est-à-dire jusqu’à 300 GPa, et la symétrisation des liaisons hydrogènes (glace X) se produit à plus haute pression.
Enfin, nous décrivons les structures de cœur des dislocations vis ayant des vecteurs de Burgers <110> et <111> dans la glace X à 80 GPa, ce qui constitue une étape préliminaire importante à la construction de lois rhéologiques pour les glaces cubiques de haute pression.
Complément

Amphi SVT - Site Monod - ENS de Lyon