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Synthèse d'oxydes mixtes par sol-gel non-hydrolytique : vers le design de nouveaux catalyseurs adaptés à la conversion de composés biosourcés

Soutenance de thèse

Mercredi 07 juin 2017
13h30
Soutenance de thèse de Mme Anna BRISOU de l'IFPEN sous la direction de Mme Alexandra CHAUMONOT

Intervenant(s)

Soutenance de thèse de Mme Anna BRISOU de l'IFPEN sous la direction de Mme Alexandra CHAUMONOT

Description générale
Des solides stables en milieu aqueux et performants pour catalyser plusieurs réactions dans un même lit catalytique sont requis pour mettre au point des procédés durables et économiquement viables de conversion de composés biosourcés.
Dans cette optique, des oxydes mixtes binaires et ternaires de silice dopée avec les éléments W, Ti, Zr, Nb, Ta et Mg (3 à 20% atomique) ont été élaborés via la méthode non conventionnelle de synthèse Sol-Gel Non Hydrolytique (SGNH). Elle permet d’obtenir des oxydes mixtes très homogènes (potentiellement très stables et actifs) et d’en moduler finement les propriétés via les paramètres de synthèse.
Les solides sont amorphes et mésoporeux (410 < SBET (m2/g) < 850 ; 0,4 < Vp (ml/g) < 1,7 ; 3,7 < Des (nm) < 30). Les analyses en MET-EDS, FTIR et ToF-SIMS indiquent que les éléments dopants sont majoritairement bien dispersés dans la silice et que les matériaux sont homogènes à l’échelle nanométrique voire atomique.
Les molécules sondes NH3 et CO permettent de révéler la présence des sites acides de force faible et moyenne, majoritairement de type Lewis pour l’ensemble des matériaux. La densité de sites acides peut être augmentée via : l’amélioration du degré d’homogénéité entre les oxydes, l’association d’oxydes mixtes ternaires, l’augmentation de la teneur en éléments dopants.
La caractérisation des solides par la réaction modèle de conversion du mélange cyclopentanol/cyclohexanone en phase gaz montre que la majorité des matériaux catalysent à la fois des réactions de déshydratation et de transfert d’hydrogène.
Après « steaming » à 400°C, les solides conservent de bonnes textures, en particulier les oxydes mixtes ternaires et dopés à haute teneur.
Cette étude montre la versatilité de la méthode de synthèse SGNH et son potentiel pour mettre au point des oxydes mixtes binaires et ternaires très homogènes. Les oxydes mixtes ternaires, contenant 20% d’éléments dopants et dopés au Nb et au Ta sont particulièrement prometteurs pour les applications visées.
Complément

IFP Energies nouvelles - Etablissement de Lyon-Amphithéâtre

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