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Density functional theory simulations of complex catalytic materials in reactive environment

Soutenance HDR

Jeudi 28 sep 2017
Résumé d'Habilitation à Diriger des Recherches de Céline CHIZALLET (Section CNU n°31 - Chimie théorique, physique, analytique)

Intervenant(s)

Résumé d'Habilitation à Diriger des Recherches de Céline CHIZALLET (Section CNU n°31 - Chimie théorique, physique, analytique)

Description générale
– Les catalyseurs hétérogènes industriels sont des systèmes complexes. Comprendre leur structure à l’échelle atomique et le rôle des sites actifs en catalyse demeure des enjeux importants. Dans cette thèse, nous montrons l’intérêt de calculs réalisés au niveau de la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT) pour accéder à des informations inédites sur la structure des sites actifs de catalyseurs complexes, en fonction de l’environnement chimique, afin d’attribuer des caractéristiques spectrales expérimentales, et de quantifier la cinétique de réactions multi-étapes qu’ils catalysent.  Des catalyseurs mis en œuvre dans des applications industrielles dans le domaine du raffinage, de la pétrochimie, de la conversion de la biomasse et de la dépollution automobile ont été considérés. En particulier, des modèles originaux d’aluminosilicates présentant des défauts (zéolithes désaluminées, surfaces externes de zéolithes, silice-alumine amorphe) ont été développés et leur acidité de Brønsted élucidée. La dépendance à l’environnement chimique (hydrogène, hydrocarbures) de la morphologies d’agrégats subnanométriques à base de platine a été mise en évidence. Enfin, nous montrons que des données thermodynamiques et cinétique ab initio ont été introduites dans des modèles cinétiques, parfois eux-mêmes incorporés dans des simulations de dynamique des fluides, afin d’accéder à des prédictions de grandeurs macroscopiques grâce à une approche de simulation multi-échelles. Ces résultats ouvrent des perspectives dans l’élaboration de modèles macroscopiques prédictifs pour d’autres réactions d’intérêt industriel catalysées par des aluminosilicates complexes et des métaux supportés.
Complément

IFP Énergies Nouvelles, à l'Amphithéâtre,Rond-point de l'échangeur de Solaize BP 3, 69360 Solaize

Disciplines