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Développement d'outils de modélisation des surfaces d'alliages et leur application à la cinétique en catalyse hétérogène

Date
mar 27 oct 2020
Horaires

9H00

Lieu(x)
Intervenant(s)

Soutenance de M. Ruben STAUB sous la direction de M.Stephan STEINMANN

Organisateur(s)
Langue(s) des interventions

Description générale

Cette thèse se focalise sur le développement d’outils pour l’étude fondamentale des interactions latérales au travers de multiples projets :

D’un point de vue quantique, les effets énergétiques des interactions chimiques sont décomposables rigoureusement en utilisant des orbitales moléculaires absolument localisées (ALMO). Au cours de cette thèse, une approximation de champ moyen a été développée et implémentée dans CP2K afin d’unifier le formalisme ALMO avec la théorie des états mixtes dans une description DFT, permettant d’étendre l’analyse en composantes énergétiques aux systèmes métalliques.

D’un point de vue purement topologique, un nouvel algorithme de détermination de liaisons chimiques (ASANN) a été développé durant cette thèse. Au travers d’un simple terme correctif, ASANN étend l’algorithme de référence SANN aux systèmes présentant une anisotropie locale, sans introduire aucun paramètre. Les nombres de coordination ainsi produits sont particulièrement adaptés pour la descriptions d’interfaces.

Ces points de vue complémentaires se combinent sous la forme d’un Hamiltonien effectif basé sur les interactions latérales. Un nouvel outil non-stochastique a été développé et implémenté durant cette thèse, utilisant des algorithmes d’apprentissage par renforcement pour l’entraînement automatique de tels modèles destinés à simuler un système à N corps sur surface réactive. Cet outil repose sur l’adaptation d’un UCT avec une pré-exploration guidée par le modèle en cours d’apprentissage. La mise à jour d’un tel modèle linéaire a été optimisée par la formulation d’un nouvel algorithme de résolution des moindres carrés récursifs exploitant les déficiences de rang.

Gratuit
Mots clés
Disciplines