Cette thèse s’est déroulée au Centre de Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) à Très Hauts Champs de Lyon et a porté sur le développement méthodologique de la RMN du solide hyperpolarisée. Deux axes de recherche ont principalement été explorés, à savoir le développement de nouveaux agents de polarisation performants à hauts champs, ainsi que la mise en place de formulations d’échantillons compatibles avec des températures élevées. Plus précisément, les travaux ont porté sur l’évaluation des gains en sensibilité apportés par différentes familles de radicaux organiques ou de complexes métalliques dans des conditions de polarisation dynamique nucléaire en solide (MAS DNP). Les relations entre structures et propriétés des agents de polarisation étudiés ont été investiguées par des approches à la fois expérimentales et numériques déployées à cet effet. Par exemple, outre la RMN, des expériences de résonance paramagnétique électronique ou encore des simulations de dynamique de spin ont été conduites. Dans ce cadre, de nombreuses collaborations scientifiques ont vu le jour avec des équipes de chercheurs à Marseille, Lausanne, Zurich et Florence.
Les résultats obtenus étaient significatifs et ont conduit à l’établissement de nouveaux standards de performance dans ce domaine. La reconnaissance de ces travaux de thèse a donné lieu à plusieurs publications dans des revues scientifiques et des présentations dans des colloques internationaux.
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